纳米尺度下的光和物质强耦合系统的研究

在物理光学里，光和物质的相互作用的基础研究是我们得以发展新型技术的基础。所谓不仅知其然，而且要知其所以然——既要知道事情的表面现象（观测到的现象），也要了解事情的本质和它之所以产生的原因。

比如量子发射体是研制新光源（包括激光、发光二极管、以及在量子技术领域的单光子源）的基础，它们可以是在激发态的原子、非激发态的原子或者量子点，它们的发光特性不仅仅和自身状态有关系，也和周围的电磁场环境有关系。

当这个量子发射体处于一个可以限制光能的系统里的时候（比方说光学腔或者等离子纳米腔），它释放的光子可以在消失（dissipate）之前重新被该量子体吸收。当这种光和代表物质的量子发射体之间这种能量耦合比它们自身的耗散过程快的时候，我们称之为光和物质的强相互作用（Strong light-matter interactions），这种释放光子-再吸收光子会周期性地出现，我们称一个周期为拉比周期（Rabi cycle）。

近期，西湖大学仇旻教授课题组和新西兰奥塔哥大学丁伯阳博士合作，联合浙江大学、北京理工大学相关团队， 开展了一系列关于“等离子谐振和量子辐射点强耦合”的工作。

具体来说，他们把量子辐射点（发光原子分子激子等）嵌入到纳米尺度的光学腔里，观察到光子和辐射点在常温下的快速能量交换以及很多有趣的物理特性。这些工作为诸多重要的应用，比如单光子开关和纳米激光器，提供了必要的理论和实践基础。

背景介绍

谐振腔是非常重要的光学器件。具体来说，科学家们利用反射镜的组合把光子限制在一定空间里，让光子在镜子中来回反射，从而增大光场的强度，延长光场的存在时间，并且可以控制光子的谐振频率。如果我们把一些量子辐射点（例如分子，原子，激子，离子等等）嵌入到谐振频率相同的光学腔中（图1a），光子和辐射点就会发生快速的能量交换。当这种交换速度超过了系统自身的损耗率，光子和辐射点就会形成新的光-物质混合态，体现为频谱上的能级劈裂（图1b）。我们把这个过程称之为强耦合过程，又叫光和物质强相互作用，而相关研究被称为腔-量子电动力学 ［cavity-quantum electrodynamics （cavity-QED）］。

图1 （a） 光学腔和量子辐射点集成组合的示意图；（b） 光学腔和量子发光点强耦合的示意能级图，呈现出分裂的能级；分裂能级大小用真空拉比劈裂（ħωVR）来表征。

强耦合系统激发了科学家们的极大兴趣，因为这不仅可以让我们更深入的研究开放系统中的量子力学，比如测量引起的退相干效应，更重要的是可以让我们实现对量子态的有效操控，为一系列的重要应用提供了理论和实践基础，比如量子计算机，量子编码，单光子非线性，以及单原子激光器等等等等。因为这一研究的重要性，2012年的诺贝尔物理学奖授予了Serge Haroche以表彰他在cavity-QED研究上的杰出贡献。

关键技术

目前关于强耦合系统的相关研究大多停留在实验室阶段。为了减少系统损耗，人们传统上会把整个耦合系统放到超低温下测量（接近绝对零度，-273℃），这无疑极大的提高了开发成本和研究难度。为了解决这一问题，科学家们开始尝试利用等离子谐振腔（或称为纳米光学腔）在常温下实现强耦合效应。具体来说，等离子谐振腔是基于特殊设计的贵金属纳米结构。在这种结构中，金属的导带电子会随着外部光照发生集体振动，也即局域等离子谐振［图2（a）］。这种谐振把光能压缩限制在一个非常小的体积（V）里面。例如图2（b）所示，光能可以被压缩到单个贵金属纳米颗粒和金属薄膜之间的间隙当中，其维度甚至可以小于光波长的1/500。

图2 （a） 基于金属纳米颗粒的等离子谐振腔示意图；（b） 基于金属纳米颗粒-金属薄膜的等离子谐振腔，其模式体积可以达到小于1/500波长的尺度。具体见我们之前的一系列工作，如 Appl. Phys. Rev.96 251104 （2010）；ACS Nano6 2550 （2012）; J. Phys. Chem C 119 18627 （2015）

而在耦合过程中，耦合强度（g）与光场模式体积（V）的平方根成反比，这里N代表参与耦合的量子辐射点数目 。所以通过把量子辐射点嵌入到等离子谐振腔，我们就可以利用局域等离子谐振超小的模式体积来极大增强耦合强度，从而克服常温下系统损耗高的缺点。下面要讲述的就是我们如何在常温下实现“等离子谐振-量子辐射点”强耦合，并且发现其有趣特性的工作。

实验验证

首先我们把某种染料分子嵌入到间隙等离子谐振腔中。如图3（a）所示，单个金纳米立方体与金膜构成间隙纳米光学腔。这种结构可以把波长在1.91eV （650nm）的光子高度聚集在仅有——3纳米宽的间隙之中（如红色区域指示）。如果我们在间隙里面嵌入某种染料分子（图3（a）中小蓝色球体），而这种染料分子的吸收波长和腔内光子的波长相一致的话，它们的混合光谱会出现两个峰（如图3（c）显示）。这是常温下的能级劈裂，也是强耦合的重要标志。

图3 （a） 基于贵金属纳米颗粒-薄膜等离子谐振腔和掺杂染料分子强耦合系统的示意图；（b） 未掺杂和（c）掺杂染料分子的谐振腔散射谱，粉色虚线代表染料分子的吸收谱；（d） 未掺杂和（e）掺杂染料分子的谐振腔远场散射图像。

更为重要的是，此次实验中我们首次发现这种强耦合效应还可以改变光子在间隙内的空间分布，而这种改变可以在光子的远场成像中观察到。具体来说，未掺杂染料分子的间隙腔的远场成像［图3（d）］显示为多纳圈形状，而掺杂了染料分子的间隙腔［图3（e）］远场成像显示为点状。我们知道，光学腔远场成像和腔内光子的空间分布是一一对应的。换言之，如果远场成像发生了改变，那么一定意味着间隙中光子的空间分布也发生了变化。为了进一步确证这个发现，我们还进行了数值仿真计算，结果和实验非常吻合。

总述

我们的实验结果为常温下研究纳米光学腔和量子辐射点的强耦合效应做出了重要技术铺垫。具体来说，关于“强耦合能改变光场空间分布”的发现不仅能帮助人们在理论上更好的理解纳米尺度下的强耦合效应，还贡献了一种新的调控手段，可以用于改变纳米光学腔的辐射特性。

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